Thèmes de recherche

 

Les activités de l’équipe visent, à l’aide des méthodes de modélisation moléculaire, à étudier les phénomènes microscopiques dans des systèmes chimiques complexes tels que des assemblages supramoléculaires, des systèmes biologiques ou des solutions hétérogènes, à base notamment de liquides néotériques (liquides ioniques ou solvants eutectiques profonds). La volonté est toujours de confronter les études théoriques microscopiques avec les phénomènes macroscopiques observés et mesurés expérimentalement, afin de mieux appréhender les systèmes physicochimiques étudiés.

 

Les activités et résultats s’articulent principalement autour de 3 axes principaux qui sont les suivants :

 

  • Chimie supramoléculaire & Complexes de titane (références 1,6,7,9,11)

Les travaux effectués dans cet axe se sont fait en collaboration étroite avec des équipes expérimentales et notamment au sein de l’équipe d’appartenance des membres de la nouvelle équipe MSM durant la période 2017-2019 au sein de l’UMR 7140 (LCMES), mais également dans le cadre de collaborations extérieures.

Des études combinées modélisation moléculaire classique et calculs de chimie quantique ont permis d’obtenir des informations structurales (conformation en phase gazeuse et solution), énergétiques (stabilité, énergie de complexation), dynamiques et électroniques (DOS, orbitales moléculaires) dans le cas de systèmes chimiques supramoléculaires de nature variées : POMs, complexes de titane, moteurs moléculaires (voir Figure 1) , calixarènes.

 

 

 

Figure 1 : ZAzoT isomer: Snapshots along the dynamics showing the crossing of the stator via the azo moiety through the center of the rotor after 1.5 μs (top), 13.7 μs (middle) and 16.2 μs (bottom).[6]


  • Mécanochimie et Systèmes biologiques (références 2,4,10)

Ces travaux se sont faits en collaboration avec des groupes expérimentaux (L. Jierry & P. Schaaf – ICS UPR 22 et A. Bianco & C . Menard-Moyon - Immunology, Immunopathology and Therapeutic Chemistry, UPR 3572)

 

Les simulations effectuées apportent les compléments indispensables à l’étude des processus de changement conformationnel, d’autoassemblage et de solvatation de systèmes biologiques (tels qu’acides aminés, polypeptides, peroxydase). Les calculs ont permis de montrer, par exemple [2] le rôle spécifique des interactions entre la dopamine et certains acides aminés spécifiques dans l’agrégation de la polydopamine lors de la formation de nanoparticules (PDA@protein). Dans un autre article [4] des simulations d’oligopeptides de type (KL),7 ont mis en évidence l’impact de la concentration en (KL)nOEt sur la structure et l’agrégation  de peptides. Enfin, très récemment [10], nous avons étudié la dégradation de quantum dots par des peroxydases, les résultats théoriques montrent dans ce cadre les interactions spécifiques qui induisent des changements conformationnels au niveau des enzymes et des quantum dots qui vont se distordre afin de s’adapter à la surface des peroxydases.




Figure 2 : MD simulations of MPO and EPO interacting with the GQDs and HRTEM images of the enzyme treated QDGs. [10]


  • Solutions complexes hétérogènes (références 3,5,8)

L’étude de solutions hétérogènes par DM permet de mieux comprendre les processus ayant lieu dans ces milieux : agrégation, séparation de phases, solvatation. Nous avons étudié dans cet axe les interactions supramoléculaires en jeu dans la formation d’hydrogels à base d’acides aminés et de peptides [5,8] et les processus complexes qui amènent à la séparation de phases menant la formation de systèmes aqueux biphasiques à base de liquides ioniques (en fonction de la nature des sels et de la concentration des différentes espèces en solution).

 

Figure 3 : Supported Catalytically Active Supramolecular Hydrogels for Continuous Flow Chemistry [8]